本研究中作者旨在解决锂硫电池中两个关键的科学问题：单一过渡金属催化剂虽然本征导电性高、催化活性好，但易与多硫化锂发生强相互作用，导致表面“硫中毒”而失活;单一稀土氧化物催化剂虽然化学稳定性高，但其催化活性通常较低，无法促进多硫化锂的高效转化。基于此，作者提出将高活性的过渡金属与高稳定性的稀土氧化物通过异质结结构耦合，协同发挥两者的优势，获得兼具高活性和长期稳定性的理想催化剂，从而显著提升锂硫电池的综合性能。
作者采用多步法合成法，构建一种由氮掺杂碳壳包覆的Gd2O3和Co纳米晶组成的异质结催化剂。具体合成步骤包括：合成前驱体（Gd/Co双金属MOF）-蚀刻（单宁酸蚀刻，得到TA-Gd/Co）-碳化（高温煅烧，得到Gd2O3/Co@NC）。
在表征与理论计算方面：主要包括结构表征（利用TEM、XRD、XPS等证实了异质结的成功构建、元素的分布与化学状态）。理论计算（采用DFT计算，研究了多硫化锂在纯Co、Gd2O3以及Gd2O3/Co异质结表面的吸附能、电荷密度差和态密度，从电子结构层面揭示了异质结的协同作用机制和抗中毒原理）。作者将Gd2O3/Co@NC材料涂覆在商业隔膜上，制备成功能化隔膜，并组装成电池。系统测试了电池的倍率性能、循环稳定性、库伦效率等。通过原位电化学阻抗谱和弛豫时间分布分析研究了电池充放电过程中的界面动力学演变。另外，作者通过原位拉曼光谱和多硫化锂渗透实验，直观地验证了Gd2O3/Co@NC材料对“穿梭效应”的抑制能力。总的来讲，作者成功合成了Gd2O3和Co纳米晶均匀嵌入氮掺杂碳基体的异质结构，且两者之间存在强电子相互作用。通过理论计算揭示了其协同机制：纯Co对多硫化锂吸附过强，易导致表面钝化，而纯Gd₂O₃吸附适中但催化活性位点不足。Gd2O3/Co异质结实现了适中的吸附能，结合了范德华力和适度的化学键合，既能有效锚定多硫化锂，又利于其后续的解离与转化，避免了过强吸附导致的催化剂中毒。以Gd2O3/Co@NC材料修饰的隔膜组装的电池展现出卓越的电化学性能：包括高倍率性能（4 C下，628.0 mAh/g）、长循环寿命（2 C下循环500次后，仍保持504.2 mAh/g的可逆容量）、高面积容量（5.1 mg/cm2的高硫载量和贫电解液条件下，实现4.8 mAh/cm2的面积容量）、低极化与高动力学性能（具有最小的极化电压和最高的QL/QH比值，）以及有效抑制多硫化锂穿梭效应（原位拉曼和渗透实验）。该工作不仅为开发高性能锂硫电池提供了有效的催化剂设计，也为解决其他催化体系中活性与稳定性难以兼顾的问题提供了新的思路。
作者采用多步法合成法，构建一种由氮掺杂碳壳包覆的Gd2O3和Co纳米晶组成的异质结催化剂。具体合成步骤包括：合成前驱体（Gd/Co双金属MOF）-蚀刻（单宁酸蚀刻，得到TA-Gd/Co）-碳化（高温煅烧，得到Gd2O3/Co@NC）。
在表征与理论计算方面：主要包括结构表征（利用TEM、XRD、XPS等证实了异质结的成功构建、元素的分布与化学状态）。理论计算（采用DFT计算，研究了多硫化锂在纯Co、Gd2O3以及Gd2O3/Co异质结表面的吸附能、电荷密度差和态密度，从电子结构层面揭示了异质结的协同作用机制和抗中毒原理）。作者将Gd2O3/Co@NC材料涂覆在商业隔膜上，制备成功能化隔膜，并组装成电池。系统测试了电池的倍率性能、循环稳定性、库伦效率等。通过原位电化学阻抗谱和弛豫时间分布分析研究了电池充放电过程中的界面动力学演变。另外，作者通过原位拉曼光谱和多硫化锂渗透实验，直观地验证了Gd2O3/Co@NC材料对“穿梭效应”的抑制能力。总的来讲，作者成功合成了Gd2O3和Co纳米晶均匀嵌入氮掺杂碳基体的异质结构，且两者之间存在强电子相互作用。通过理论计算揭示了其协同机制：纯Co对多硫化锂吸附过强，易导致表面钝化，而纯Gd₂O₃吸附适中但催化活性位点不足。Gd2O3/Co异质结实现了适中的吸附能，结合了范德华力和适度的化学键合，既能有效锚定多硫化锂，又利于其后续的解离与转化，避免了过强吸附导致的催化剂中毒。以Gd2O3/Co@NC材料修饰的隔膜组装的电池展现出卓越的电化学性能：包括高倍率性能（4 C下，628.0 mAh/g）、长循环寿命（2 C下循环500次后，仍保持504.2 mAh/g的可逆容量）、高面积容量（5.1 mg/cm2的高硫载量和贫电解液条件下，实现4.8 mAh/cm2的面积容量）、低极化与高动力学性能（具有最小的极化电压和最高的QL/QH比值，）以及有效抑制多硫化锂穿梭效应（原位拉曼和渗透实验）。该工作不仅为开发高性能锂硫电池提供了有效的催化剂设计，也为解决其他催化体系中活性与稳定性难以兼顾的问题提供了新的思路。
